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將電催化二氧化碳還原（eCO2RR）與可再生能源相結(jié)合，是解決氣候問題和生產(chǎn)高附加值化學(xué)品的有力選擇。中國科學(xué)院過程工程研究所研究員楊軍團(tuán)隊(duì)與燕山大學(xué)教授王靜，開發(fā)出超細(xì)銀鈀（AgPd）納米合金，通過耦合它們邊角原子豐富的優(yōu)勢和Ag/Pd原子組合效應(yīng)調(diào)控eCO2RR中間產(chǎn)物吸附能力，實(shí)現(xiàn)高效eCO2RR轉(zhuǎn)化生成一氧化碳（CO）。

在甲酸、CO、甲烷、乙烯、乙醇和甲醇等eCO2RR轉(zhuǎn)化的眾多產(chǎn)物中，CO尤為重要。盡管eCO2RR生成CO具有能在常溫常壓下反應(yīng)的優(yōu)點(diǎn)，但由于其比過電勢理論值更負(fù)的電位，使得CO法拉第效率（FCO）較低，且面臨動(dòng)力學(xué)上更有利的析氫反應(yīng)（HER）的競爭。因此，解決這一問題的關(guān)鍵是設(shè)計(jì)和開發(fā)更利于CO2RR而不是HER的高效電催化劑。

該研究基于理論計(jì)算證實(shí)不同比例Ag和Pd原子構(gòu)成的組合位點(diǎn)可以通過減弱CO吸附或增強(qiáng)羧基（COOH）吸附來提升CO2電催化還原制CO的法拉第效率，進(jìn)而將液相合成與伽伐尼置換反應(yīng)相結(jié)合，制備出粒徑微細(xì)的AgPd合金納米顆粒。電化學(xué)評估表面，在最優(yōu)的Ag/Pd原子比（35/65）和-0.8 V（vs RHE）電位下，AgPd合金納米顆粒催化CO2向CO轉(zhuǎn)化的法拉第效率可達(dá)98.9%，CO分電流密度為5.1 mA cm-2，并表現(xiàn)出長達(dá)25小時(shí)的穩(wěn)定性。該工作突顯了通過原子組合調(diào)控活性位點(diǎn)的重要性，可為合理設(shè)計(jì)高效eCO2RR電催化劑提供了參考策略。

8月30日，相關(guān)研究成果發(fā)表在《先進(jìn)功能材料》（Advanced Functional Materials）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會和過程工程所多相復(fù)雜系統(tǒng)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的支持。

論文鏈接

耦合尺寸優(yōu)勢和組合效應(yīng)實(shí)現(xiàn)超細(xì)AgPd合金納米顆粒高效電催化CO2還原制取CO

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